《Energy & Environmental Science》：机器学习辅助光子烧结处理高性能柔性银硒热电器件（IF=32.572）

发布日期：2024-08-05浏览次数：477

背景：

柔性热电发电机(TEG)已显示出作为可穿戴电子产品和物联网电源的巨大潜力。阻碍 TEG 大规模应用的一个关键挑战在于缺乏一种高通量加工方法，该方法可以快速烧结热电(TE)材料同时保持其高热电性能。在此，我们结合高通量实验和贝叶斯优化(BO)，以使用光子烧结技术加速发现银硒化物TE薄膜的最佳烧结条件。由于闪光烧结过程的高维优化问题的性质，建立了高斯过程回归(GPR)机器学习模型，以根据贝叶斯预期改进快速推荐最佳闪光烧结变量。

首次展示了超高功率因数柔性TE薄膜（300K时功率因数为2205mW^-¹K^-²，zT为1.1），烧结时间不到1.0秒，比传统热烧结技术短几个数量级。该薄膜还表现出优异的柔韧性，在弯曲半径为5毫米的103次弯曲循环后，功率因数(PF)保留率为92%。此外，基于闪光烧结薄膜的可穿戴热电发电机在10K的温差下产生极具竞争力的0.5mWcm^-²功率密度。这项工作不仅展示了高性能柔性硒化银TEG的巨大潜力，而且还展示了一种机器学习辅助的闪光烧结策略，可用于超快速、高通量和可扩展的功能材料处理，以满足广泛的能源和电子应用

文献介绍：

柔性热电发电机 (TEG) 是开发自供电可穿戴设备和工业物联网的有希望的候选者。柔性 TEG 是一种重量轻、结构紧凑、无需维护的固态能量转换器，没有移动部件，可直接将热量转化为电能，并且可以轻松适应各种具有曲面的热源（例如体温）。热电(TE) 材料的效率很大程度上取决于无量纲性能系数 (zT)，定义为zT=σS²/k其中 S、σ、k 和 T分别表示塞贝克系数、电导率、热导率和绝对温度。尽管迄今为止热电材料取得了重大进展，但Bi2Te3基合金仍然是室温附近热电应用的主要材料，而n型TE材料的zT在室温下仍然低于或接近1。此外碲(Te)的稀缺性使得开发新型无碲热电材料成为必要，以用于广泛的工业和可穿戴应用。银硒化物 (Ag2Se)是一种窄带隙n型硫族化物，由于其高功率因数(PF)和低固有热导率，是室温应用的理想候选材料。

烧结是材料加工中改善传输性能的重要步骤。烧结将TE颗粒转化为具有改进的热电性能的致密结构。传统的热烧结需要在高温下进行数小时的处理时间，这阻碍了在低熔点有机基底（例如聚合物和织物）上广泛开发柔性TEG。此外，它还阻碍了具有优化成分的高性能TE材料的高通量发现和节能制造。人们投入了大量精力来开发创新的烧结方法，例如微波辅助烧结、放电等离子烧结 (SPS)、化学烧结和强脉冲光 (闪光) 烧结。在这些技术中，使用强脉冲光的闪光烧结具有独特的优势。例如，它速度超快、节能，并且可以在低熔点基底上高温烧结TE膜而不会损坏下面的基底。尽管闪光烧结已用于各种导电材料，例如银、铜和石墨烯，但对于半导体纳米材料，特别是TE材料，其研究仍相对不足。TE纳米粒子的烧结是一个复杂的过程，涉及溶剂蒸发、有机成分的分解、粒子间传导途径的形成和致密化，这凸显了优化闪光烧结变量在最终TE性能中的重要作用。

之前寻找最佳闪速烧结变量的努力依赖于专家驱动的爱迪生式反复试验，这需要大量时间和人力。随着机器学习的最新进展，数据驱动方法（如贝叶斯优化(BO)）已迅速渗透到许多领域，包括TE材料、智能制造和化学产品的分子建模。新型人工智能(AI) 系统可以自动预测和优化材料和增材制造工艺。此外，机器学习算法既可以帮助智能地最大化特定性能指标，又有助于揭示潜在的物理机制。尽管经典的统计实验设计（例如，全/部分因子设计、响应面方法和方差分析）已用于改进TE材料和制造，但这些方法要求在优化迭代开始时固定实验设计，并且实验设计无法在优化迭代过程中随着新数据的出现而更新。这是低效的，需要进行许多实验来同时优化多个因素。BO通过自适应地确定实验序列而不假设数据的参数模型来克服这些限制。在BO中，非参数GPR模型在每次实验完成后都会更新，以便根据所有可用数据做出决策。因此，BO正在取代实验方法的响应面设计，成为实验室实验统计优化的最新方法。

尽管人工智能和机器学习重新引起了人们的兴趣并取得了最近的成功，但在将这些方法转化为新的应用领域时往往存在重大障碍。在这项工作中，我们首次将光子烧结与高斯过程回归(GPR)机器学习模型和BO相结合，以预测n型银硒TE薄膜的最佳闪光烧结变量，从而在室温下实现最大PF。所提出的方法成功优化了四个烧结变量—电压、脉冲持续时间、脉冲数和脉冲延迟时间—导致室温下的PF为2205mWm^-1K^-2，相应的zT为1.1（在报道的柔性 TE 薄膜中最高），仅经过 32 次实验机器学习迭代，烧结时间就少于1.0秒。该方法可以轻松推广到各种能源和电子材料的超快速和高通量闪光烧结以及其他一般制造工艺。