《Applied Materials & Interfaces》：用于一体化柔性可穿戴设备和生物电子器件的印刷纳米材料（IF=9.589）

发布日期：2024-12-27浏览次数：260

背景：

印刷技术的最新进展允许制造各种可穿戴传感器、电路和集成电子产品。然而，大多数印刷工具处理油墨粘度的范围有限，工作距离短，特征尺寸有限，无法开发复杂的电子产品。本文介绍了一种通过多层、多纳米材料印刷的一体化集成可穿戴电子系统。多功能、高分辨率气溶胶喷射印刷可以成功打印Cu纳米颗粒、Ag纳米颗粒、PEDOT:PSS和聚酰亚胺(PI)，以制造纳米膜复合结构，包括皮肤接触电极和无线电路。沉积在Cu上的印刷聚合物PEDOT:PSS可确保直接接触皮肤时的生物相容性，同时增强电极的电导率。自组装单层有助于Cu纳米颗粒更好地粘附在PI上。此外，使用强脉冲光，光子烧结方法可最大限度地减少Cu氧化，同时避免热损伤。综合实验和计算研究显示了印刷集成设备的机械灵活性和可靠性。对于人类受试者，灵活的无线生物电子系统在检测皮肤上的高保真生理信号方面表现出色，包括肌电图、眼电图、心电图和运动，证明了其在便携式人类医疗保健和持久人机界面方面的潜在应用。

文献介绍：

各种印刷技术对柔性电子产品的发展产生了重大影响，特别是在生物传感器领域。不同的印刷技术，例如喷墨印刷(IJP)、丝网印刷(SP)、3D打印(3DP)、弯月面引导印刷(MGP)和气溶胶喷射印刷(AJP)，已被用于制造用于生物传感应用的电极和电路。这些方法能够创建轻便、灵活且贴合皮肤的设备，从而能够监测生理信号，包括肌电图(EMG)、心电图(ECG)、眼电图(EOG)和脑电图(EEG)。其中，AJP因其高分辨率图案化、可扩展性和减少材料浪费而脱颖而出，使其成为直接在各种基材上创建复杂多层结构的有吸引力的选择。与其他印刷技术相比，AJP可以处理各种油墨粘度（从1到1000cP），而无需使用掩模或屏幕，为制造柔性和可穿戴设备提供了多功能性。然而，虽然许多研究已经使用不同的印刷技术来形成电极和电路，但很少找到将这两种元素结合在一项研究中以使用综合方法检测多种生理信号的研究。

此外，大多数现有工作依赖于昂贵的材料，例如银、石墨烯和液态金属。虽然石墨烯因其生物相容性和可焊性而被广泛利用，但它通常表现出有限的电气和机械性能，导致某些应用的性能不理想。相比之下，铜是一种具有显著更高电导率和机械强度的经济高效的替代品，使其成为印刷电子产品的有希望的候选材料。8然而，铜也存在一些挑战，特别是其易氧化、生物相容性问题以及易受汗液等物质腐蚀。为了应对这些挑战，我们的工作采用了一种成熟的方法，即使用PVP和NaH₂PO₂-H₂O合成铜墨水，并结合AJP。这种组合可以制造具有更高精度和可扩展性的复杂多层电极和电路，这在之前的研究中尚未被探索过。此外，通过仔细控制Cu纳米粒子的粒度分布（这些粒子随时间保持良好分散和稳定），我们确保了更好的可印刷性和一致的电气性能。Cu的另一个主要问题是其易受热损伤，这是由于其热膨胀系数与柔性基板不匹配。这些问题限制了其在印刷电子产品中的广泛使用。为了解决这些问题，人们探索了低温烧结方法，例如强脉冲光(IPL)烧结，以最大限度地减少热损伤。然而，尽管取得了这些进展，但仍需要额外的保护策略，例如应用PEDOT:PSS作为覆盖层，以防止氧化并提高Cu电极的生物相容性。本文研究了各种纳米材料、SAM处理、IPL烧结和AJP方法，以开发完全印刷、一体化、集成的柔性电子产品。我们专注于集成多种材料来制造集成传感器的无线系统，以测量人体皮肤上的各种生理信号。通过优化，我们可以成功打印各种油墨，例如CuNPs、AgNPs、PEDOT:PSS和PI，以开发柔性膜电极和电路。为了解决Cu的固有局限性并实现更低的电阻率，我们探索了自组装单层，以增强CuNPs的粘附性，并采用IPL光子烧结来最大限度地减少烧结过程中的热损伤。此外，PEDOT:PSS沉积在CuNPs上以防止氧化并确保生物相容性，使其适合长期生理监测。与其他打印技术相比，本研究提出的综合方法可以制造更具成本效益但性能更高的无线可穿戴电子产品。通过展示该设备在人类受试者身上的性能，展示了所制造的一体化无线系统在检测各种生理信号（如EMG、ECG、EOG和运动）方面的多功能性；该单一设备平台的信号质量与使用笨重电子设备和刚性传感器的临床级设备一样好。总的来说，这项使用打印方法和各种纳米材料的研究为使用集成可穿戴平台开辟了机会，当针对便携式人体健康监测、持续疾病诊断和治疗时，通过将传感器与执行器和康复工具相结合。