《INT J BIOL MACROMOL》：光子烧结喷墨打印的零下温度传感器，用于实时监测寒冷环境（IF=8.268）

背景：

实时监测低温（通常低于0℃）或寒冷环境是一项特殊要求，航空航天、制药、食品和饮料行业对它的需求很高，以便在高海拔地区或冰箱和冷藏室中保持温度。通常，此目的是通过使用与控制系统相结合的零下温度传感器来实现的。然而，市场上现有的此类温度传感器非常昂贵且笨重，因此不适合便携式操作，而且它们的准确性也很差。因此，迫切需要开发高性能、低成本、轻便且便携的零下温度传感器。在我们最近的工作中，我们开发了这种传感器并将其与辅助电子设备集成在一起，以展示它们的无线操作，以便对寒冷环境进行持续和实时监控。因此，为了获得低成本的传感器，我们采用了经济高效的喷墨打印技术来制造设备。使用轻质聚二甲基硅氧烷(PDMS)作为基底，并使用导电石墨烯纳米复合材料作为温度传感材料。为了获得厚度为530nm且电导率为~189Sm−1的功能性石墨烯纳米复合膜，使用光子烧结对印刷的石墨烯纳米复合材料进行光子烧结。此步骤对于在软PDMS平台上获得传感器至关重要。石墨烯纳米复合膜表现出约0.119%/℃的正温度系数电阻值，并且其电阻值在−30℃至80℃的工作范围内随温度几乎呈线性变化（调整后的R2值（模型精度）为0.99）。传感器经过适当封装以提供保护，而不会显着影响其性能。传感器表现出足够的灵活性，弯曲半径为20毫米，并能持续500次连续弯曲循环。最后，通过智能手机平台无线传输和监测温度，展示了传感器的实时运行。

文献介绍：

食品和药品通常需要使用制冷或冷藏方法在低温下（通常在零下范围内）储存。由于这些产品即使温度略有变化也会变质，因此实施实时温度监控系统非常重要，使用传感器连续跟踪存储温度，以管理和维护整个供应链中食品和药品的质量、功效和安全性。此外，这些零下温度传感器应重量轻、坚固、便携且制造成本低廉。测量温度的传统方法包括使用热电偶、热敏电阻和电阻式温度检测器(RTD)传感器。然而，这些传统技术存在精度差、灵敏度低和响应时间慢的问题。此外，这些传统的温度传感器在其结构中使用刚性和笨重的金属或陶瓷，这使得它们难以轻松处理和便携操作。为了克服这些挑战，最近提出了基于金属或半金属薄膜的轻质温度传感器，其响应时间更快（低至0.1秒），灵敏度更高（高达-6％/℃）并且准确度更高（在±0.1℃以内）。表1显示了最近关于此类薄膜传感器的研究摘要，它还显示了开发此类传感设备所采用的制造技术。

然而，值得注意的是，这些研究大多局限于室温到更高的温度，因此需要进一步研究其在零下温度环境中的应用。因此，在本研究中，我们利用基于碳的薄膜装置的理念来制造传感器，该装置重量轻、薄、易于处理且便携。因此，我们的传感装置由二维碳或石墨烯纳米复合材料制成的薄传感层、聚二甲基硅氧烷(PDMS)制成的弹性体基底和同样由PDMS制成的保护层组成。选择这些材料是基于它们出色的物理特性和高环境稳定性。例如，石墨烯分别表现出优异的电导率和热导率，分别为~80–100MSm−1和~4000Wm−1K−1，并在很宽的温度范围内显示出正的电阻温度系数。另一方面，PDMS具有柔韧性、形状可调和化学稳定性，使其成为基板材料的完美选择。为了制造传感装置，采用喷墨打印在PDMS基板上获得一层商用石墨烯纳米复合墨水。这种制造技术提供了一种直接打印的方法，无需中间工具和与基材的接触。将印刷的石墨烯纳米复合油墨进一步暴露于氙气闪光灯下进行光子烧结，得到导电且对温度敏感的功能性石墨烯纳米复合层。通常，通过印刷方法，通过对印刷油墨进行热退火，从商业石墨烯纳米复合油墨配方中获得导电石墨烯纳米复合材料。然而，这种技术不适用于软聚合物基材，例如PDMS，它们无法在高温下存活，通常需要进行热退火。这一挑战归因于PDMS的玻璃化转变温度从根本上较低。因此，在这项工作中，我们采用了一种低热预算光子烧结技术，该技术与印刷和商业卷对卷(R2R)处理兼容。

在本文中，我们报告了一种基于石墨烯纳米复合材料的喷墨打印零下温度传感器的制造和特性，该传感器位于柔性PDMS基板上，能够监测-30℃至80℃之间的大范围温度，用于制药应用的冷藏监测。通过优化印刷石墨烯纳米复合墨水的光子烧结条件，获得了温度敏感的导电石墨烯纳米复合层。通过将信号通过信号处理电路传输到智能手机并在数字显示屏上监测温度值，演示了传感器的无线操作。此外，这种传感器还可广泛应用于生物应用的温度传感测量，因为生物材料（例如血液干细胞、人类上皮细胞、细胞成分（DNA、RNA）和小鼠成纤维细胞）通常储存在零下温度范围内（主要低于-10℃）数月或数年而不会受到太大损坏。因此，通过使用基于石墨烯纳米复合材料的零下温度传感器，可以轻松监测生物物种的实时温度。

总之，这项工作展示了喷墨打印柔性温度传感器的成功制造，并展示了其无线操作。报告的传感器能够监测从-30℃到80℃的广泛温度范围，灵敏度为0.119％/℃。为了实现这一目标，将商用石墨烯纳米复合油墨喷墨打印在柔性PDMS基板上，并用作温度传感层。印刷油墨经过低热预算光子烧结，以从油墨配方中去除额外的化学物质，如粘合剂乙基纤维素，有机溶剂等，并在印刷层中诱导功能。值得注意的是，在这里，光子烧结取代了传统的高温工艺，因此在低温聚合物基板（如PDMS）上制造传感器方面起着至关重要的作用。此外，由于获得的石墨烯纳米复合材料薄膜在暴露于外部湿度和几种挥发性有机化合物时极易失去其功能，因此在进行电气测试之前，制造的传感器被顶部PDMS层很好地封装。总体而言，这项工作解决了与制造柔性温度传感器相关的几个现有挑战，并提出了一种独特的组合，即印刷、光子烧结和基于柔性石墨烯纳米复合材料的零下温度传感设备。未来的前景包括可扩展到具有多种功能的多个传感器，集成到工业和物联网应用中通常需要的复杂系统中，以及监测实时生物温度变化。

引用：https://doi.org/10.1016/j.ijbiomac.2023.128774

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