《Advanced Material》：采用光子烧结热处理Pb（Zr，Ti）O3/Metglas异质结构薄膜会产生超过20Vcm−1Oe−1的极大磁电耦合（IF=29.477）

背景：

  由压电和磁致伸缩材料组成的磁电（ME）薄膜复合材料是应用于磁场传感器、能量收集器和ME天线的很有前途的候选材料。传统上，需要高温退火来结晶压电薄膜，这限制了增强磁电耦合的热敏磁致伸缩基板的使用。在此，演示了一种协同制备ME薄膜复合材料的方法，通过气溶胶沉积和基于光子烧结（IPL）辐射的瞬时热处理，在非晶Metglas基底上形成压电Pb（Zr，Ti）O₃（PZT）厚薄膜。IPL在几毫秒内快速退火PZT薄膜，而不损害底层的Metglas。为了优化IPL辐照条件，采用瞬态光热计算模拟的方法确定了PZT/Metglas薄膜内部的温度分布。利用不同的IPL脉冲持续时间对PZT/Metglas薄膜进行退火，以确定其结构-性能关系。IPL处理提高了PZT的结晶度，从而提高了复合薄膜的介电、压电和ME性能。通过脉冲宽度0.75ms的IPL退火的PZT/Metglas薄膜获得了超高非共振耦合（≈20Vcm⁻¹Oe⁻¹）（高于其他薄膜一个数量级），为下一代小型化和高性能的磁电设备确定了可能性。

文献介绍：

  由磁致伸缩和铁电/压电成分组成的磁电（ME）复合材料由于能够通过ME耦合效应将磁场转化为电（反之亦然）而引起了人们的广泛关注。引证直接的例子，磁致伸缩材料在施加磁场下会产生机械应变；该应变作为界面应力传递到压电元件上会产生电信号。具有大型ME耦合的ME复合材料已被广泛开发用于各种基于ME的器件，如磁场传感器、能量收集器、可调谐射频（RF）器件和自旋电子器件。原型演示已经说明了，通过多功能薄膜中磁性和电子特性的结合，可以实现小型化和超低功耗纳米/微电子技术的潜力。ME复合材料的性能是根据ME电压效率α_ME来量化的，这被认为是一个关键的参数。按照之前，ME复合材料的大块层压板已经被用来证明在非共振条件下具有出色的α_ME（高达21.6Vcm⁻¹Oe⁻¹）。然而，大块ME复合材料存在一定的局限性，例如由于中间粘附层导致界面耦合不完美，难以响应小磁场。虽然ME薄膜异质结构已经被提出来解决这些问题，但由于衬底夹紧效应或其他原因导致的机电性能较差，实现与大块层压板相当的大α_ME 是具有挑战性。此外，ME薄膜的异质结构在压电薄膜的结晶过程中还要经过复杂的后热处理。

 为了减少衬底夹紧效应，人们开发了各种方法，包括插入界面缓冲层、制造垂直排列的铁电纳米结构、光刻图案、厚（>1μm）压电薄膜的生长以及柔性衬底的利用。其中，后两种方法已证明了减轻夹紧效应的有效性。在柔性磁致伸缩基板上使用厚铁电薄膜进行了成功的演示，使已建立的制造具有改进压电性能的ME薄膜的方法能够协同集成。结晶后是最大限度地提高ME薄膜异质结构性能的另一个重要过程，因为它可以排列铁电材料的域，以增强每个晶体单元内偶极矩的极化。传统的热处理，如在超过600°C的温度下退火，已被用于结晶厚铁电薄膜。然而，这些方法存在一些局限性，如热预算大，导致能量损失高，退火时间变长，界面原子扩散/发生化学反应，以及对非晶合金和聚合物等温度敏感衬底的损害。几种低温退火工艺已被提出，包括深紫外（UV）加热、快速热处理、高压退火和微波辅助热处理；然而，需要严格的环境条件和相对较长的处理时间。此外，在这些过程中，压电层在不影响下选择性退火是不可能的。

 利用各种光学光源的光子退火技术，如激光和氙气闪光灯的强脉冲光（IPL）辐射，已经成为极有前途的极快速热处理的候选者。该技术具有在目标材料内产生时空控制热传递的卓越能力，可以实现功能层的瞬间熔化和晶体生长，而不会损坏下面的基板。例如，利用激光辐照局部加热对沉积在柔性磁致伸缩基底（ME薄膜异质结构）上的压电薄膜进行退火。然而，使用单色激光器的光热过程存在固有的限制，包括有限的光吸收长度、耗时的连续过程和小的光点光束尺寸，从而在生产大面积厚ME薄膜的过程中带来了尺度上的挑战。

 相反，IPL系统被认为是大面积光热退火过程的理想工具。通过优化闪光灯的尺寸/布局和内置反射器设计，可以在12英寸晶片尺寸的大面积样品中照射均匀度控制在±3%。这意味着IPL可以用于12英寸的晶圆，这是微机电系统（MEMS）设备中最大的晶圆尺寸。ME薄膜的最终目标可能是金属MEMS器件，因此在短时间内的大面积热处理是器件应用的关键问题。

 在此，我们展示了一种基于氙气闪光灯的变革性IPL辐照工艺，它克服了上述挑战，并提供了显著的优势，如成本效益、可扩展性（>300mm×150mm）、快速加工性、宽光谱（200-1000nm）和高光输出效率。通过制备Pb（Zr，Ti）O3（PZT）/Metglas（FeBSi）薄膜异质结构，实现了≈20Vcm⁻¹Oe⁻¹的超高非共振ME耦合，如图1所示。据我们所知，使用IPL退火（IPLA），PZT/Metglas获得的α_ME值比迄今为止报道的任何其他ME薄膜复合系统都要高一个数量级。值得注意的是，ME薄膜复合材料中的ME耦合首次达到了与ME体层压板相同的水平。

  气溶胶沉积（AD）过程只需要几分钟就能生产具有强界面附着力（≈30MPa）的高密度（>95%）陶瓷厚膜（1-100μm），这是在室温下与任何低热预算的非晶金属或聚合物基底进行高界面耦合的关键因素，从而在生产中提供了优良的材料性能和成本效益。氙气闪光灯放出的多种电磁波长根据光穿透深度被PZT厚膜减弱，从而使沉积的PZT薄膜在毫秒时间内实现体积结晶，而不会对非晶态Metglas基板造成任何损坏。在PZT和Metglas之间没有观察到界面化学反应。通过表征IPLA PZT/Metglas薄膜复合材料的介电、压电和ME特性，深入研究了不同IPL辐照条件（如放电电压和脉冲宽度）下的光子退火效应。此外，通过瞬态光热模拟理论计算PZT/Metglas异质结构复合材料内部的温度分布，实现了IPL诱导的PZT相结晶的可靠验证。

引用：

https://onlinelibrary.wiley.com/doi/abs/10.1002/adma.202303553

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