《Journal of Materials Chemistry A》：3D薄壳TiO2上的原子混合催化剂，用于双模化学检测和中和（IF=11.99）

背景：

  环境污染物威胁着数百万人的生命，而最先进的策略已经出现，这些策略大多基于表面催化活性来修复环境问题。尽管传统方案具有主动能力，但它们只能实现单一功能，即感知危险化学品或减少危险化学品，从而限制了确定环境问题的明确解决方案。本研究提出了一种材料工程方法，该方法采用检测和中和环境污染物进行修复。该策略利用超快闪光灯驱动的热工程，在三维(3D)金属氧化物纳米结构上实现具有均匀尺寸分布的超小(<5纳米)多元素纳米粒子。具体而言，对高度周期性的3D薄壳TiO2进行光子烧结处理会触发强烈的光热效应，使各种表面修饰的金属离子前体能够立即还原为原子混合异质结构。进行了实验和计算研究，以调查异质金属催化剂上发生的物理化学反应。作为概念验证，证明了双模光活化四元相(PtPdNiCo)NPs融入3DTiO2中的通用光催化效用，可用于气态化学传感和水中环境污染物的降解。

文献介绍：

  环境排放的危害（如有毒气体分子、病毒、细菌和全氟烷基物质）存在于周围的空气和水资源中，对人类健康产生不利影响。根据《柳叶刀》污染与健康委员会的报告，全球有900万人患有由大气和/或水的环境污染引起的癌症和哮喘等疾病。因此，大量关于实时跟踪室内/室外空气质量和直接影响人类健康的水处理的科学研究引起了人们的极大关注，以防止这些问题。

  纳米技术在解决这些问题方面具有重要价值，它将传统环境修复系统（包括多个集成传感和修复组件）复杂而笨重，转变为微型化和先进的系统。纳米结构块（如纳米颗粒 (NPs)、纳米纤维和纳米片）的精确控制的物理化学性质已证明它们能够通过物理吸附污染物或与污染物发生电化学反应来对抗污染，从而原位修复和/或感测污染物。最近，人们采用纳米结构光催化材料（如ZnO、TiO2和TiN）的光激活方案来增强污染物降解性能和/或化学传感功能。尽管这种光催化反应可以对环境问题提供先发制人的响应，但考虑到自下而上的方法制造的随机聚集结构，通常是自组装颗粒而不是受控形式，该装置在实际使用中的耐用性和可重复性仍然有限。具体而言，在与气态/液态目标物质接触时，基板、电极和材料之间的界面可能会发生机械分层，从而导致装置发生潜在故障，这与装置降解和/或传感目标污染物的寿命有关。

  在材料设计中，同样重要的考虑因素是在主体材料上装饰纳米催化剂，以增强光催化功能和修复系统的相关传感/降解性能。随着之前大量努力的出现，为纳米催化剂找到了组成金属原子的优化组合，多种协同元素（如多元素NPs-PE NPs）已经出现，以实现对目标化学物质的卓越电化学响应，而这些响应在其固有的单一元素对应物中是找不到的。合成PE NPs的主流策略基于热冲击退火方法，例如焦耳加热和光热过程。例如，强脉冲光(IPL)技术提供了一种将PE NP纳米催化剂递送到所需载体上的强大方法。通过照射波长范围（300–1000nm）的脉冲光（<1s），通过光热转换驱动极端光子能量转移，在目标样品上进行瞬时高温退火过程（>1000K，<1s），可以在几乎不发生宿主材料降解的情况下形成超小尺寸（<5nm）的高质量纳米催化剂。虽然技术影响重大，但缺乏对控制因素（光在材料中的传播和PE NPs的温度依赖性形成）的潜在物理特性的深入研究，以及如何在宿主材料上设计PE NPs，特别是在复杂的三维（3D）纳米结构上，仍不清楚。此外，尽管这些材料性能优异，但它们只专注于一种功能，即有害分子感应或还原，从而阻碍了它们在环境污染物威胁方面的实际应用。

 在这里，我们报告了一种前所未有的光热效应，通过将光子烧结处理的光子能量聚焦在用金属离子前体装饰的高度周期性的3D薄壳TiO2（3D TiO2）上，可以有效形成PE NPs。3D TiO2的关键形状因子经过优化，总膜厚度为6毫米，壳厚度为30纳米，在光子烧结处理后可在氧化物界面处提供强光散射，从而增强光吸收和增强光热效应。因此，涂覆在TiO2表面的金属离子前体立即还原，形成原子混合异质结构（例如Pt、PtPd、PtPdNi、PtPdCo和PtPdNiCo）的高度表面反应性PE NPs（<5nm）。实验测量和多物理计算模拟定义了所有底层机制，以指导材料系统中的关键考虑因素。此外，一组使用3D TiO2@PE NPs的实例展示了在三个代表性应用中的能力，（1）在室温下选择性切换化学检测，作为使用半导体金属氧化物的光活化化学传感器的基本功能；（2）作为使用光催化活性的潜在环境修复系统的可重复使用的活性成分；（3）在单个设备中实现H2S气体传感的双模式以及对水中环境污染物（如亚甲蓝(MB)和全氟辛酸(PFOA)）的中和。

引用：

https://pubs.rsc.org/en/content/articlelanding/2023/ta/d3ta02160b

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