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《Small》:通过超快光子烧结抑制胶体量子点固体中的热致表面陷阱(IF=13.392)

发布日期:2024-07-11浏览次数:522

背景:

 胶体量子点(CQD)薄膜的热退火(TA)过程被认为是提高胶体量子点太阳能电池(CQD SCs)性能的重要步骤。这是因为TA对CQD固体有多种有益影响,包括提高电导率、使CQD薄膜排列更加紧密,以及去除残留的有机物和溶剂。然而,传统的CQD热退火方法需要几分钟的时间,这会导致CQD表面发生羟基化和氧化反应,进而形成陷阱状态,最终降低SCs的性能。为了应对这些挑战,本研究引入了一种光子烧结(FLA)技术,该技术将退火时间显著缩短至毫秒级别。通过光子烧结方法,研究成功地抑制了羟基化和氧化反应,减少了CQD固体中的陷阱状态,同时保持了其良好的电荷传输性能。实验结果显示,经过光子烧结处理的CQD SCs在性能上有了显著提升。与TA处理的设备相比,其开路电压(Voc)从0.63V提高到了0.66V,同时功率转换效率也从12.71%增加到了13.50%。这表明光子烧结技术是一种有效且高效的方法,能够显著改善CQD SCs的性能。

文献介绍:

 全球能源需求的快速增长以及对可持续和可再生能源的需求,推动了人们对SCs技术的广泛研究。在各种材料中,CQD SCs因其可调谐的带隙、高单分散性以及成本效益高的溶液可加工制造特性,成为了有前景的候选材料。特别是硫化铅(PbS)胶体量子点,因其优异的光电性能和与红外太阳光谱的兼容性而备受关注。表面钝化、配体交换和器件结构工程等技术的快速发展已将CQD SCs的认证光电转换效率(PCE)提升至12.47%。

 旨在提高CQD SCs性能的众多技术中,对CQD薄膜进行热退火(TA)被认为是实现高性能电池的关键过程。已知该过程通过减少量子点间的间距、增加CQD的堆积密度以及消除有机残留物和挥发性胺基溶剂,来改善CQD固体的电导率。通常,如先前研究所述,CQD薄膜的TA是在炉子或热板上进行的,温度设置在70°C至140°C之间,并且该过程会持续几分钟。然而,最近的研究表明,长时间暴露于高温下会对CQD薄膜产生副作用,包括吸收减少、配体解吸、CQD融合和表面陷阱的形成。特别是,TA过程会促进CQD表面羟基配体(-OH)和氧化物(PbO、PbSO3和PbSO4)的形成。这些物质能够产生陷阱态,这是导致器件开路电压(Voc)降低的关键因素。因此,迫切需要寻找替代方法来解决CQD固体中传统热退火过程所面临的挑战。然而,到目前为止,这方面的研究鲜有报道。

 鉴于CQD薄膜的传统TA过程通常持续几分钟,这会对CQD固体施加过度的热应力,我们提出减少热处理时间可以有效缓解相关缺点。鉴于这些考虑,本研究为CQD薄膜引入了光子烧结FLA)方法,该方法将所需的退火时间大幅缩短到仅几毫秒(ms)。在此过程中,一个能量密度为3.9Jcm⁻²的强光脉冲垂直照射到CQD薄膜的表面。CQD薄膜吸收入射光能量,并将其转化为热能,从而促进瞬时退火。该过程允许在2-6毫秒内建立热平衡状态,从而对器件造成最小的热负荷,从而减轻热应力。通过将传统的TA过程替换为FLA技术,我们成功地减少了羟基化和氧化,同时保留了CQD固体的电荷传输特性。此外,我们发现通过FLA方法抑制羟基化和氧化有助于减少陷阱态,从而提CQD SCs的开路电压(VOC)。因此,使用光子烧结方法处理的CQD SCs在VOC方面表现出显著的改善,达到0.66V,而热退火设备的VOC为0.63V。这一增加导致PCE大幅提升,从12.71%提升至13.50%。与热退火设备的11.6%相比,光子烧结处理的器件还表现出12.55%的优越稳定PCE。

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引用:

https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/smll.202400380


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